1966年，滾石樂隊在英國和美國單曲榜中獲得了巨大成功，2月份發行的《19th Nervous Breakdown》在英美兩國都獲得了亞軍，隨后，《Paint It Black》在英美兩國單曲榜中均成功奪冠。只在美國發行的單曲《Mother's Little Helper》在當年6月獲得第八名，這首歌是最早涉及藥物濫用題材的流行歌曲。9月，《Have You Seen Your Mother, Baby, Standing In The Shadow?》在英國和美國單曲榜中 也分別拿到了第五和第九名的成績。
67年1月，《Between the Buttons》(英國榜季軍，美國榜亞軍)專輯上市，這是Andrew Oldham最后一次作為制作人與滾石樂隊合作，他此后被艾倫-克萊恩(Allen Klein)所接替。這張專輯中的《Let's Spend the Night Together》和《Ruby Tuesday》以雙A面單曲發行，在美國和英國單曲榜中分別獲得冠軍和季軍。
67年初，在世界新聞報發表了一篇名為“流行明星與毒品：真相將會令你震撼”的文章之后，Jagger、Richards和Jones開始因為服藥被有關部門追查。這篇文章中稱，The Moody Blues樂隊曾舉辦LSD聚會，當時參加聚會的巨星包括The Who樂隊的Pete Townshend和Cream樂隊的Ginger Baker。文章第一部分主要是寫民謠歌手Donovan，第二部分主要就是寫滾石樂隊。
67年2月12日，蘇塞克斯警方突襲搜查了理查茲的家，當時沒有人被逮捕，但賈格爾、理查茲和他們的朋友羅伯特-弗雷澤(Robert Fraser)被指控毒品犯罪。3月，在等待警方指控結果時，賈格爾、理查茲和瓊斯到摩洛哥旅行散心，當時隨行的有Marianne Faithfull和瓊斯的女友Anita Pallenberg等人。在這次旅途中，瓊斯與女友Pallenberg關系惡化，Pallenberg竟然與理查茲一同離開了摩洛哥。后來，理查茲說：“這導致了我與瓊斯關系的破裂，他后來一直都沒有原諒我，我也不怪他。”此后，理查茲與Pallengerg相處了12年。雖然發生了諸多不愉快的事情，滾石樂隊依然在67年3月和4月間舉行了一次歐洲巡演，在這次巡演中，滾石樂隊首次在波蘭、希臘和意大利演出。
67年5月，賈格爾、理查茲和瓊斯三位滾石成員都面臨著警方的犯罪指控。7月31日，賈格爾被判三個月監禁，理查茲被判處一年徒刑。賈格爾和理查茲當時都被判處有罪，但在第二天，他們就被保釋，等待上訴。在等待上訴開庭這段時間里，滾石錄制了一首新單曲《We Love You》，以感謝這段時間內堅定支持他們的樂迷們。上訴重審最終洗脫了理查茲的罪名，賈格爾也被以附加條件釋放。此后，瓊斯被罰款1000鎊，緩刑三年。
67年12月，滾石在披頭士的《Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band》面世不久發行了一張風格類似的《Their Satanic Majesties Request》，這張唱片在英國和美國排行榜分別獲得季軍和亞軍。在賈格爾、理查茲和瓊斯處理各自的官司時，這張唱片是在不同環境中錄制完成的。在唱片錄制時，制作人Andrew Oldham離開了樂隊，這張《Their Satanic Majesties Request》也就成為了第一張由滾石樂隊自己制作的專輯。與此同時，這張專輯也是滾石樂隊第一張在英國和美國發行版本完全一樣的專輯。其中，Bill Wyman創作并演唱的一首《In Another Land》以單曲形式發行，這是滾石樂隊第一首不是賈格爾演唱的單曲。
68年初，滾石開始準備他們的全新唱片，這張《Beggers Banquet》混合了鄉村和布魯斯風格，標志著滾石樂隊向著根源音樂的回歸，專輯在英國和美國榜中分別獲得季軍和第五名。在這張專輯發行之后，布萊恩-瓊斯因為多方面的原因狀態已經大不如前，對樂隊的貢獻已經很少。當年6月，瓊斯在家中告訴賈格爾、理查茲和沃茨，他已經不能跟樂隊一起巡演了。理查茲稱，樂隊所有人都同意讓他暫時離開，“如果想回來隨時都可以”。可惜的是，在69年3月，在瓊斯離隊不到一個月之后，他被發現溺死在了蘇塞克斯Cotchford農場家中的游泳池中。