1966年，滾石樂隊在英國和美國單曲榜中獲得了巨大成功，2月份發(fā)行的《19th Nervous Breakdown》在英美兩國都獲得了亞軍，隨后，《Paint It Black》在英美兩國單曲榜中均成功奪冠。只在美國發(fā)行的單曲《Mother's Little Helper》在當年6月獲得第八名，這首歌是最早涉及藥物濫用題材的流行歌曲。9月，《Have You Seen Your Mother, Baby, Standing In The Shadow?》在英國和美國單曲榜中 也分別拿到了第五和第九名的成績。
67年1月，《Between the Buttons》(英國榜季軍，美國榜亞軍)專輯上市，這是Andrew Oldham最后一次作為制作人與滾石樂隊合作，他此后被艾倫-克萊恩(Allen Klein)所接替。這張專輯中的《Let's Spend the Night Together》和《Ruby Tuesday》以雙A面單曲發(fā)行，在美國和英國單曲榜中分別獲得冠軍和季軍。
67年初，在世界新聞報發(fā)表了一篇名為“流行明星與毒品：真相將會令你震撼”的文章之后，Jagger、Richards和Jones開始因為服藥被有關部門追查。這篇文章中稱，The Moody Blues樂隊曾舉辦LSD聚會，當時參加聚會的巨星包括The Who樂隊的Pete Townshend和Cream樂隊的Ginger Baker。文章第一部分主要是寫民謠歌手Donovan，第二部分主要就是寫滾石樂隊。
67年2月12日，蘇塞克斯警方突襲搜查了理查茲的家，當時沒有人被逮捕，但賈格爾、理查茲和他們的朋友羅伯特-弗雷澤(Robert Fraser)被指控毒品犯罪。3月，在等待警方指控結果時，賈格爾、理查茲和瓊斯到摩洛哥旅行散心，當時隨行的有Marianne Faithfull和瓊斯的女友Anita Pallenberg等人。在這次旅途中，瓊斯與女友Pallenberg關系惡化，Pallenberg竟然與理查茲一同離開了摩洛哥。后來，理查茲說：“這導致了我與瓊斯關系的破裂，他后來一直都沒有原諒我，我也不怪他。”此后，理查茲與Pallengerg相處了12年。雖然發(fā)生了諸多不愉快的事情，滾石樂隊依然在67年3月和4月間舉行了一次歐洲巡演，在這次巡演中，滾石樂隊首次在波蘭、希臘和意大利演出。
67年5月，賈格爾、理查茲和瓊斯三位滾石成員都面臨著警方的犯罪指控。7月31日，賈格爾被判三個月監(jiān)禁，理查茲被判處一年徒刑。賈格爾和理查茲當時都被判處有罪，但在第二天，他們就被保釋，等待上訴。在等待上訴開庭這段時間里，滾石錄制了一首新單曲《We Love You》，以感謝這段時間內堅定支持他們的樂迷們。上訴重審最終洗脫了理查茲的罪名，賈格爾也被以附加條件釋放。此后，瓊斯被罰款1000鎊，緩刑三年。
67年12月，滾石在披頭士的《Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band》面世不久發(fā)行了一張風格類似的《Their Satanic Majesties Request》，這張唱片在英國和美國排行榜分別獲得季軍和亞軍。在賈格爾、理查茲和瓊斯處理各自的官司時，這張唱片是在不同環(huán)境中錄制完成的。在唱片錄制時，制作人Andrew Oldham離開了樂隊，這張《Their Satanic Majesties Request》也就成為了第一張由滾石樂隊自己制作的專輯。與此同時，這張專輯也是滾石樂隊第一張在英國和美國發(fā)行版本完全一樣的專輯。其中，Bill Wyman創(chuàng)作并演唱的一首《In Another Land》以單曲形式發(fā)行，這是滾石樂隊第一首不是賈格爾演唱的單曲。
68年初，滾石開始準備他們的全新唱片，這張《Beggers Banquet》混合了鄉(xiāng)村和布魯斯風格，標志著滾石樂隊向著根源音樂的回歸，專輯在英國和美國榜中分別獲得季軍和第五名。在這張專輯發(fā)行之后，布萊恩-瓊斯因為多方面的原因狀態(tài)已經大不如前，對樂隊的貢獻已經很少。當年6月，瓊斯在家中告訴賈格爾、理查茲和沃茨，他已經不能跟樂隊一起巡演了。理查茲稱，樂隊所有人都同意讓他暫時離開，“如果想回來隨時都可以”。可惜的是，在69年3月，在瓊斯離隊不到一個月之后，他被發(fā)現溺死在了蘇塞克斯Cotchford農場家中的游泳池中。